より多くの水

npj 気候と大気科学第 6 巻、記事番号: 20 (2023) この記事を引用

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1 オルトメトリック

メトリクスの詳細

大気汚染削減対策の実施により、北京では大気微粒子（PM2.5）の濃度が大幅に減少したが、その中で「石炭からガスへ」の変換対策が重要な役割を果たす可能性がある。ただし、この変換測定が褐色炭素 (BrC) に及ぼす影響はよく知られていません。ここでは、「石炭からガスへ」変換の前後に北京で収集された周囲の PM2.5 サンプルについて、フミン様画分 (HULIS-BrC) および水不溶性画分 (WI-BrC) 中の BrC の化学組成を特徴付けました。測定。変換測定後、HULIS-BrC 化合物の数は約 14% 増加しましたが、WI-BrC 化合物の数は約 8% 減少しました。 HULIS-BrC 化合物の 90% 以上の強度も変換測定後に増加し、それに対応して、HULIS-BrC 画分中の CHO および CHON 化合物の O/C 比は、変換測定前後の強度比の増加に伴って一般に増加しました。これは、「石炭からガスへ」の変換測定後には、より多くの水溶性の高度に酸素化されたBrC化合物が存在することを示しています。逆に、WI-BrC 化合物の 80% 以上の強度は変換測定後に減少し、WI-BrC 画分中の CHO および CHON 化合物の O/C 比は一般に、変換測定前後の強度比の減少に伴って減少しました。これは、「石炭からガスへ」の変換測定後に、水不溶性の低酸素化 BrC 化合物が減少したことを示しています。この研究は、「石炭からガスへ」の転換措置の前後におけるBrCの化学組成の違いに光を当て、住宅用石炭燃焼BrCおよび二次BrCに関する将来の研究がさらなる調査に値することを示唆している。

高濃度の微粒子物質（PM2.5）汚染によるヘイズ汚染は、特に冬季の暖房期間中に顕著な環境問題であり、大気質や公衆衛生に悪影響を及ぼしている1、2、3、4。気候への潜在的な影響5,6。大気汚染を軽減するために、2013年に施行された「大気汚染防止対策行動計画」、2016年に制定された「大気汚染防止法」など、国から地方公共団体までさまざまな法整備が進められてきました。たとえば、多くの都市における「奇数偶数車両の通行禁止」や「ピーク時間のずらし生産」などの規制措置。これらの努力により、中国北部の大気質はここ数年で著しく改善され、PM2.5の年平均濃度は2013年の86μg m-3から2021年には37μg m-3まで減少しました。それにもかかわらず、ヘイズ汚染は依然として発生しています。冬場の中国北部では発生頻度が低く、犯人については疑問が残る。

近年、住宅用石炭の燃焼が中国北部における冬季のヘイズ汚染の主要な排出源であることを示唆する証拠が増えている1、7、8、9、10、11、12。例えば、石家荘市では、2014 年冬の極度に汚染された日の PM1 中の有機エアロゾル (OA) の 25% に、住宅用石炭燃焼からの直接排出が寄与しており 9、北京の 2014 年冬の高汚染日には、PM1 の OA の 19% が寄与していることが判明しました 11。したがって、北京、天津、河北の地域とその周辺地域で住宅用の「石炭からガスへ」の転換措置が開始され、2018年末までに住宅の暖房と調理用に石炭をガスに置き換える必要がある。北京の暖房用消費量は2015年の347万トンから2019年の97万トンまで70%以上減少し(http://tjj.beijing.gov.cn/)、PM2.5濃度は84.0μg mから減少しました。冬季の北京では、2015 年の -3 から 2019 年の 47.9 μg m-3 (http://sthjj.beijing.gov.cn/)。これは、OA の光吸収、つまり褐色炭素 (BrC) としても知られる光吸収 OA 画分に影響を与える可能性があり、したがって大気の光化学反応と放射力に影響を与える可能性があります 12,13,14,15,16。石炭の燃焼は、最近、特に暖房期に中国で重要な BrC 発生源として認識されています 17,18,19。 BrC の光吸収特性はその化学組成によって決まるため、住宅における「石炭からガスへの」変換測定は、変換測定が BrC の化学組成にどのような影響を与えるかについての洞察を得る独自の科学的プラットフォームを提供します。

この研究では、高速液体クロマトグラフ (HPLC) と高速液体クロマトグラフ (HPLC) を組み合わせて、住宅用の「石炭からガスへの」変換措置の前後で北京都市部で収集された PM2.5 サンプル中のさまざまな BrC フラクションの詳細な化学的特性評価を示します。フォトダイオードアレイ (PDA) と高分解能 Orbitrap 質量分析計 (HRMS) をネガティブ (ESI-) モードとポジティブモードエレクトロスプレーイオン化 (ESI+) の両方で使用します。フミン様 BrC 画分 (HULIS-BrC) と水不溶性 BrC 画分 (WI-BrC) の発色団の数、強度、酸化状態の違いについて説明します。

特定された化学式は、元素組成に基づいて、CH、CHO、CHN、CHON、および S 含有 (CHOS および CHONS) を含む 5 つの主要な化合物カテゴリーに分類されます。 CHO は、炭素、水素、酸素元素を含む化合物を指します。他の化合物のカテゴリも同様に定義されます。補足図1は、「石炭からガスへ」の変換措置の前（2015年）と後（2019年）のHULISおよびWISOCフラクションのすべての割り当てられた式についてのDBE対C原子の数のプロットと参照境界線を示しています。 DBE = 0.9 × C20,21 のフラーレン様炭化水素、DBE = 0.75 × C − 0.520,22 のカタ PAH、および直鎖ポリエン CxHx+220,22 の特性。 BrC の発色団は紫外可視波長で効率的な光吸収を持っており、そのためには分子構造の重要な部分にわたって連続した共役が必要です。したがって、ポリエンの DBE/C 比よりも大きい DBE/C 比を持つ化合物は、潜在的な BrC 発色団です (補足図 1 の斜線部分を参照) 20,23。表1に示すように、測定の前後で、HULIS画分では合計9708個と11,032個のBrC発色団が検出され、WISOC画分ではそれぞれ11,150個と10,239個のBrC発色団が検出されました。

図 1 は、「石炭からガスへ」変換測定の前後の HULIS-BrC および WI-BrC 画分におけるさまざまな発色団カテゴリーの数と強度を示しています。 HULIS-BrC 画分では、測定の前後で CHON 発色団の数が最大 (>50%) 寄与し、続いて CHO (約 32%)、CHN (約 6%)、S 含有発色団 (約 1.5%) でした。）発色団（補足図2）。 HULIS-BrC 画分の CHON 発色団については、ESI- モードよりも ESI+ モードでより多く検出され、CHO 発色団については、ESI- モードでより多くが同定されました。この結果は、Lin らによる中国の珠江デルタ地域における HULIS に関する以前の研究と一致しています24。数の分布とは異なり、CHON および CHO 発色団の強度は両方とも ESI + モードよりも ESI- の方が高かった。 WI-BrC 画分では、CHON 発色団の数も測定前後で最大の寄与 (> 50%) があり、続いて CHO (約 23%)、CHN (約 16%)、CH (約 5%)、およびS含有（〜0.5％）発色団（補足図2）。 HULIS-BrC 画分とは異なり、WI-BrC 画分のさまざまな発色団カテゴリーの数と強度は両方とも ESI- モードよりも ESI+ の方が高くなります。 HULIS-BrC と WI-BrC の間の発色団数と強度の違いは発色団組成の違いに起因しており、ESI- と ESI+ の間の HULIS-BrC または WI-BrC の発色団組成の違いは主に発色団組成の違いによるものです。イオン化機構24、25。

a 発色団の数と b 強度。

HULIS-BrC 画分では、CHON、CHO、CHN、および S 含有発色団の数と強度は、一般に「石炭からガスへ」変換測定後の方が測定前よりも高かった (約 14%、15% 増加) CHON、CHO、CHN、S含有発色団の数はそれぞれ、7%、3%、強度は80%、81%、24%、51%）。ただし、WI-BrC 画分では、CHON、CHO、CHN、CH、および S 含有発色団の数と強度は、一般に測定前よりも測定後に減少しました (約 8%、6%、12%、9% の減少)。 CHON、CHO、CHN、CH、およびS含有発色団の数はそれぞれ34％、35％、44％、52％、および19％）（補足図3）。これらの結果は、「石炭からガスへ」変換測定の後、HULIS-BrC 発色団が増加する一方、WI-BrC 発色団が減少したことを示しており、この測定が石炭の光学特性と放射強制に及ぼす影響についての将来の研究の指針となる可能性がある。大気中のBrC。

補足図4は、「石炭からガスへ」変換測定の前後のHULIS-BrCおよびWI-BrC発色団の再構成された質量スペクトルを示しており、明らかな違いを示しています。「石炭からガスへ」の変換測定後、一部の発色団の強度が増加し、他の発色団の強度が減少したことがわかります。たとえば、ESI+ モードで割り当てられた WI-BrC 画分では、測定前は CHN+ 発色団の方が CHO+ 発色団よりも総強度が高かったのに対し、測定後は CHO+ 発色団の総強度は CHN+ 発色団の総強度と同等でした。「石炭からガスへ」変換測定の前後の BrC 画分の質量スペクトルの違いは、放出源の変化、したがって大気処理によって大気中の BrC の発色団組成が変化することを示しています。以下のセクションでは、「石炭からガスへ」変換測定の前後における、BrC 画分の 5 つの発色団カテゴリーすべての違いについて説明します。

CHO 化合物は、大気中の有機エアロゾル 26、27、28、29 で特定される一般的な化合物のクラスであり、一次排出 30、31 と二次生成 32、33 の両方に由来する可能性があります。「石炭からガスへ」測定の前後で、それぞれ合計 3099 個と 3556 個の CHO 発色団が HULIS-BrC 画分に割り当てられ、対応して 2551 個と 2410 個が WI-BrC 画分に割り当てられました（図 1）。図 2 は、ESI モード (CHO-) における HULIS-BrC および WI-BrC 画分の CHO 発色団の van Krevelen ダイアグラムを示しています。 HULIS-BrC および WI-BrC の CHO 発色団のピーク強度加重平均分子式 (MFavg) は、「石炭からガスへ」の前では、それぞれ C9.85H8.21O3.43 および C11.56H8.81O2.93 でした。変換測定値、および測定後の C9.66H8.05O3.60 および C11.09H8.56O3.04 (補足表 1)。測定前後の HULIS-BrC 画分の CHO- 発色団は、単環芳香族 (2.5 ≤ Xc < 2.7) (ピーク強度でそれぞれ 44% と 45%) および多環芳香族 (2.7 ≤ Xc) (44) によって支配されていました。ピーク強度でそれぞれ % と 42%) (図 2a、b)。 HULIS-BrC画分中のほとんどのCHO-発色団の対応する強度は、測定前よりも測定後の方が高く、O / C比は一般に、測定前後の強度比の増加に伴って増加しました（図2e）。例えば、HULIS-BrC 画分中の CHO 発色団の平均 O/C 比は、非芳香族 (Xc < 2.5) (0.49) > 単環芳香族 (0.30) > 多環芳香族 (0.24) であり、その後の平均強度比は測定前も非芳香族（2.6倍）＞単環芳香族（2.1倍）＞多環芳香族（1.9倍）でした。さらに、HULIS-BrC 画分中の余分な CHO 発色団は測定前に 5 つだけ同定されましたが、測定後は同定されず、それらの O/C 比はすべて 0.3 未満でした (平均 0.18)。比較すると、HULIS-BrC 画分では 229 個の追加の CHO- 発色団が測定後に同定されましたが、測定前には同定されず、平均 O/C 比は 0.34 でした。 HULIS-BrC 画分中の CHO- 発色団のピーク強度加重 O/C 比 (O/Cavg) は、「石炭からガスへ」変換測定の前後でそれぞれ 0.36 と 0.39 でした (補足表 1)。これらの結果は、「石炭からガスへ」変換測定後の HULIS-BrC 画分には、測定前よりもより高度に酸素化された CHO 発色団が存在することを示しています。 HULIS-BrC におけるこれらの CHO 発色団の増加は、二次 BrC の増加によって説明できる可能性があります 34,35。 PM2.5と他の汚染物質（COやNO2など）の濃度は、「石炭からガスへ」の変換措置の後、北京では確かに減少したが（PM2.5とNO2はそれぞれ52μg m-3と38μg m-3、0.8μg m-3）測定前（PM2.5 および NO2 それぞれ 84 および 52 μg m-3、CO 1.4 mg m-3）、O3 濃度（60 および 67 μg m-3）と比較した場合「石炭からガスへの」変換措置の前後) (http://sthjj.beijing.gov.cn/) は、OH ラジカルの主要な発生源の 1 つである減少しませんでした。 Siemens ら 35 は、人為起源の芳香族揮発性有機化合物 (VOC) の光酸化による二次 CHO 発色団の形成を報告しました。

a、b HULIS-BrC 画分中の CHO- 発色団の Van Krevelen 図。 c、d (a、b) と同様ですが、WI-BrC 画分にあります。 e HULIS-BrC画分におけるCHO発色団の測定後/前（2019/2015）の対応する強度比。 f (e) と同様ですが、WI-BrC 画分にあります。円の面積は個々の発色団の強度の 4 乗根に比例し、カラーバーは芳香族性相当量を示します (Xc < 2.5 の場合は黒、2.5 ≤ Xc < 2.7 の場合は赤、Xc ≥ 2.7 の場合は青)。挿入プロットは、測定の前後でのみ特定された発色団を表します。

「石炭からガスへ」変換測定前後の WI-BrC 画分の CHO- 発色団は、多環芳香族 (ピーク強度でそれぞれ 47% と 46%) と単環芳香族 (40% と 40%) によって支配されていました。、それぞれ）（図2c、d）。 HULIS-BrC 画分の CHO- 発色団とは対照的に、WI-BrC 画分中のほとんどの CHO- 発色団の対応する強度は、測定後よりも測定前の方が高く、WI-BrC 中の CHO- の O/C 比は高くなりました。割合は一般に、測定前/後の強度比の減少とともに増加しました（図2f）。例えば、WI-BrC 画分の CHO- 発色団の平均 O/C 比は、非芳香族 (0.48) > 単環芳香族 (0.28) > 多環芳香族 (0.17) であり、測定前後の平均強度比は、多環芳香族 (1.8 倍) > 単環芳香族 (1.5 倍) > 非芳香族 (1.2 倍)。 WI-BrC 画分には測定前に 97 個の余分な CHO- 発色団が同定されましたが、測定後には何も同定されず、平均 O/C 比は 0.16 でしたが、測定後には WI-BrC 画分に 15 個の余分な CHO- 発色団のみが同定されました。しかし、測定前には何もなく、平均 O/C 比は 0.44 でした。 WI-BrC 画分中の CHO- 発色団の O/Cavg は、「石炭からガスへ」変換測定の前後で、それぞれ 0.29 と 0.31 でした (補足表 1)。これらの結果は、「石炭からガスへ」変換措置後の WI-BrC 画分には、その措置前よりも低酸素化 CHO 発色団が存在しなくなったことを示しており、これは一次排出量 (石炭やバイオマスの燃焼など) の削減に関連している可能性があります。 36、37。

HULIS-BrCおよびWI-BrC画分のCHO +発色団は、「石炭からガスへ」測定の前後で、HULIS-BrCおよびWI-BrC画分のCHO-発色団と同様の変化特性を持ちます（補足図5）。これらの結果は、「石炭からガスへ」変換測定後、水不溶性 CHO 発色団が減少し、水溶性 CHO 発色団が増加したことを示しています。

CHON 発色団は、「石炭からガスへ」の変換測定の前後で、BrC 画分で最も高い数を示します。測定前後で、HULIS-BrC 画分には合計 5852 個と 6674 個の CHON 発色団が割り当てられ、対応して WI-BrC 画分には 6162 個と 5676 個の CHON 発色団が割り当てられました。 HULIS-BrC の CHON- および CHON+ 発色団の MFavg は、「石炭からガスへ」の変換測定前では、それぞれ C7.67H7.21O3.50N1.11 および C10.21H9.96O1.95N1.30 であり、C7.62H7 でした。測定後はそれぞれ.06O3.59N1.18とC10.13H10.12O2.24N1.38。 WI-BrC 中の CHON- および CHON + 発色団の MFavg は、「石炭からガスへ」変換測定前では、それぞれ C8.80H8.81O3.47N1.10 および C13.06H12.14O1.78N1.35、および C8 でした。測定後は、それぞれ56H8.33O3.62N1.21およびC12.52H12.12O1.95N1.44（補足表1）。これらの結果は、「石炭からガスへ」変換測定後の BrC 中の CHON 発色団には、測定前よりも平均してより多くの O および N 原子が含まれていることを示唆しています。図 3 は、ESI- モードで割り当てられた HULIS-BrC および WI-BrC 画分の CHON 発色団の van Krevelen ダイアグラムを示しています。 HULIS-BrC画分のCHON-発色団は単環芳香族が大半を占め（測定前後のピーク強度でそれぞれ59％と61％）（図3a、b）、CHONの大部分の対応する強度は−HULIS-BrC画分の発色団は、測定前よりも測定後の方が高かった（補足図6a）。さらに、HULIS-BrC画分のCHON発色団をO/N比に従って異なるサブグループに分類しました（図4a、b）。 HULIS-BrC 画分のほとんどの CHON- 発色団 (測定前後の式数でそれぞれ 56% と 56%) は O/N ≥ 3 を持ち、これには 1 つのニトロ (-NO2) または 1 つのニトロが含まれている可能性があります。ニトロオキシ (-ONO2) 基。さらに、HULIS-BrC 画分中の CHON- 発色団の 35% 以上は O/N ≥ 4 を持ち、これはヒドロキシル基 (-OH) やカルボニル基 (C =お）24、38。 HULIS-BrC 画分には測定前のみ同定された CHON- 発色団が 12 個ありましたが、測定後には同定されず、そのうちの 75% が O/N < 3 でした。逆に、HULIS-BrC 画分には 302 個の CHON- 発色団が割り当てられました。これらの結果は、「石炭からガスへ」の変換測定後の HULIS-BrC 画分における CHON 発色団の増加のほとんどが、測定後にのみ発生し、測定前には発生しなかった。ニトロ芳香族化合物および有機硝酸塩化合物であり、二次生成物である可能性があります24、39、40、41、42。 Wang et al.42 は、NOx の存在下での人為起源の VOC の酸化による CHON 発色団の形成を報告しました。

a、b HULIS-BrC および c、d WI-BrC 画分の CHON- 発色団。円の面積は個々の発色団の強度の 4 乗根に比例し、挿入プロットは測定の前後でのみ特定された発色団を表します。カラーバーは芳香族性相当量を示します (XC < 2.5 の場合は黒、2.5 ≤ XC < 2.7 の場合は赤、XC ≥ 2.7 の場合は青)。

a、c 「石炭からガスへ」変換測定前（2015 年）の HULIS-BrC および WI-BrC 画分中の異なる CHON- 発色団サブグループの数。 b、d (a、c) と同様ですが、(2019 年) 以降の「石炭からガスへの」変換措置。

「石炭からガスへ」変換測定の前後のWI-BrC画分のCHON-発色団も、単環芳香族が優勢でした（ピーク強度の点でそれぞれ53％と54％）（図3c、d）。 HULIS-BrC画分のCHON-発色団とは異なり、WI-BrC画分のCHON-発色団の大部分の対応する強度は、測定後よりも測定前の方が高かった（補足図6b）。 O/N 比 2 の CHON- 発色団が WI-BrC 画分の CHON- 発色団よりも優勢であり、WI-BrC 画分の CHON- 発色団のほとんどは O/N < 3 でした (式数の前後で 57% と 53%)。それぞれ測定）（図4c、d）、これらは還元された窒素官能基（例えば、アミン）を含む可能性があることを示唆しています24、38。 WI-BrC 画分には 223 個の CHON- 発色団があり、測定前のみ割り当てられましたが、測定後は割り当てられませんでした。そのうちの約 79% は O/N < 3 でしたが、WI-BrC 画分では 43 個の CHON- 発色団のみが割り当てられました。測定後は存在しなかったが、測定前には存在せず、それらの約 81% が O/N < 3 でした。これらの結果は、「石炭からガスへ」変換測定後、WI-BrC 中の CHON- 発色団は酸化度の低い構造を有することを示しています。割合は大幅に減少しましたが、これは燃焼排出物の減少によるものと考えられます36、43、44。

「石炭からガスへ」変換測定の前後の HULIS-BrC 画分の CHON+ 発色団は、HULIS-BrC 画分の CHON- 発色団と同様の特性を持ち、これも単環芳香族化合物が大半を占めていました (ピークに関して 55% および 53%)。強度、それぞれ）（補足図7a、b）。 HULIS-BrC画分中のほとんどのCHON +発色団の対応する強度も、測定前よりも測定後の方が高く（補足図8a）、HULIS-BrC画分中のより多くの余分なCHON +発色団は測定後にのみ割り当てられました（補足図8a）。図7a、b)。 HULIS-BrC 画分の CHON+ の発色団組成は CHON- とは異なり、これはポジティブモードとネガティブモードのイオン化効率の違いによるものと考えられます 24,25。 HULIS-BrC画分のCHON +発色団の大部分はO / N < 3（測定前後の式数の点でそれぞれ69％と68％）を持ち（補足図9a、b）、還元された窒素が含まれている可能性があることを示唆しています機能グループ24、38。 HULIS-BrC 画分の CHON+ 発色団とは異なり、測定前後の WI-BrC 画分の CHON+ 発色団は主に多環芳香族 (ピーク強度でそれぞれ 47%、44%) と単環芳香族 (34%) で構成されていました。それぞれ%と34%）（補足図7c、d）。 WI-BrC 画分の CHON- 発色団と同様に、WI-BrC 画分のほとんどの CHON+ 発色団も O/N < 3 を持ちます (測定前後の式数の観点からそれぞれ 62% と 60%) (補足図) 9c、d)。 WI-BrC画分中のほとんどのCHON +発色団の対応する強度は、測定後よりも測定前の方が高く（補足図8b）、より多くの余分なCHON +発色団が測定前にのみWI-BrC画分に割り当てられました（補足図7c）、d）。これらの結果は、水溶性BrCと水不溶性BrCの両方に低酸化度のCHON + 発色団が多数存在し、「石炭からガスへ」変換測定後は水溶性CHON + 発色団が増加したことを示唆しています。水不溶性 CHON + 発色団が減少しました。

ESI+ モードでは、HULIS-BrC 画分中の合計 603 個と 643 個の CHN 発色団が、「石炭からガスへ」変換測定の前後にそれぞれ割り当てられました (式番号でそれぞれ 6.2% と 5.8%)。 WI-BrC 画分ではそれぞれ 1811 (16.2%) と 1587 (15.5%) が同定されました。この研究で割り当てられた CHN + 発色団は芳香族 (Xc ≥ 2.5) で構成されており、高度の芳香族性を示唆しています。「石炭からガスへ」測定前後の HULIS-BrC および WI-BrC 画分の CHN+ 発色団のファンクレベレン図を図 5 に示します。HULIS-BrC 画分の CHN+ 発色団は主に多環芳香族化合物 (測定前後のピーク強度はそれぞれ69％と67％）（図5a、b）。 HULIS-BrC画分中のほとんどのCHN +の対応する強度は、測定前よりも測定後の方が高く（補足図10a）、HULIS-BrC画分中のより多くの余分なCHN +発色団は測定後にのみ割り当てられました。 WI-BrC画分のCHN +発色団も主に多環芳香族で構成されていました（測定前後のピーク強度でそれぞれ86％と85％）（図5c、d）。ただし、WI-BrC画分中の大部分のCHN +発色団の対応する強度は、測定後よりも測定前の方が高く（補足図10b）、WI-BrC画分中のより多くの余分なCHN +発色団は測定前にのみ割り当てられました。「石炭からガスへ」測定の前後のHULIS-BrC画分では、CHN +発色団は一般に炭素原子<15およびDBE 5〜12を持っていることに注意してください（補足図11a、b）。アルカロイドであると考えられ44、WI-BrC画分には、炭素原子数15以上およびDBE 12〜24のCHN + 発色団が多数あり（補足図11c、d）、これらは縮合芳香族構造とN-複素環に割り当てられました。リング24、44。以前の研究によると、HULIS-BrC 画分で増加した CHN+ 発色団は芳香族炭化水素の光酸化によって形成された可能性があり 45,46、WI-BrC 画分で減少した CHN+ 発色団は化石燃料（特に石炭）の燃焼の減少によるものである可能性があります。燃焼）38、47、48。

a、c 「石炭からガスへ」変換測定前（2015 年）の HULIS-BrC および WI-BrC 画分の CHN+ 発色団の Van Krevelen 図。 b、d (a、c) と同様ですが、(2019 年) 以降の「石炭からガスへの」変換措置。円の面積は個々の発色団の強度の 4 乗根に比例し、カラーバーは芳香族性相当量を示します (XC < 2.5 の場合は黒、2.5 ≤ XC < 2.7 の場合は赤、XC ≥ 2.7 の場合は青)。挿入プロットは、測定の前後でのみ特定された発色団を表します。

「石炭からガスへ」測定の前後で、HULIS-BrC 画分ではそれぞれ合計 154 個と 159 個の S 含有発色団が同定されましたが、WI-BrC 画分では 62 個と 54 個でした。Ｓ含有発色団には、ＣＨＯＳおよびＣＨＯＮＳが含まれる。 CHOS 発色団の場合、脂肪族化合物 (Xc < 2.5) が大半を占め、そのほとんどが ESI- モードの HULIS-BrC 画分で検出されました。 CHOS発色団の大部分は4〜11のO / S比を持ち（補足図12）、これは少なくとも1つの-OSO3H官能基の可能性を示しており、したがって有機硫酸塩（OS）に分類される可能性があります29,38。 BrC のほとんどの CHOS 発色団の対応する強度は、「石炭からガスへ」変換測定後 (合計 7.0 × 107) が、測定前 (合計 5.5 × 107) よりも高かった (補足図 13)。一次前駆体の二次反応によって形成されます24、38、49、50、51。 CHONS発色団の場合、HULIS-BrC画分ではその大部分がESI-モードで同定されましたが、WI-BrC画分では大部分がESI+モードで測定されました（補足図14）。 CHOS 発色団と同様に、WI-BrC 画分よりも HULIS-BrC 画分に多くの CHONS 発色団が割り当てられました。 HULIS-BrC および WI-BrC 画分中の CHONS 発色団の 70% 以上は O 原子が 7 未満であり、還元された S (例、芳香族 S 含有化合物) または還元された N 官能基 (例、ニトリル) を含んでいる可能性があることを示唆しています 36。さらに、測定の前後で、HULIS-BrC 画分の CHONS 発色団の約 24% と 26%、WI-BrC 画分の CHONS 発色団の約 21% と 20% が 7 個以上の O 原子に割り当てられており、それらが 1 つ以上の O 原子を含む可能性があることを示唆しています。 –OSO3H と 1 つの –NO3 官能基であり、それらはおそらくニトロオキシ有機硫酸塩 27,29,36,38 であり、高 NOx 条件下で VOC の光化学酸化によって形成される可能性があります 49,52。 CHOS発色団と同様に、BrC中のほとんどのCHONS発色団の対応する強度も、「石炭からガスへ」変換測定後の方が測定前よりも高かった（補足図13）。

この研究で特定されたすべての CH 発色団は Xc ≥ 2.5 を持ち、そのうち 95% 以上が Xc ≥ 2.7 を持ち (補足図 15)、これらは WI-BrC 画分の重要な発色団として同定されている多環芳香族炭化水素 (PAH) である可能性が高いことを示唆しています。周囲エアロゾル中53。この研究では、「石炭からガスへ」測定の前後で、それぞれ合計 564 個と 512 個の CH+ 発色団が WI-BrC 画分に割り当てられました。ほとんどの CH + 発色団の対応する強度 (>95%) は、測定後よりも測定前が高かった。これは、「石炭からガスへ」の変換測定後に、大気エアロゾル中の CH + 発色団が大幅に減少したことを示しており、これは次の理由によると考えられる燃焼排出量の削減54,55。

この研究は、「石炭からガスへ」変換措置の前後の加熱期間中に、北京の大気中のBrCの化学組成の明らかな変化を明らかにし、BrC源としての現実世界における石炭燃焼の重要性について新たな洞察を提供する。測定後、WI-BrC 発色団の数と強度は減少し、HULIS-BrC 発色団の数と強度は増加しました。さらに、HULIS-BrC 画分ではより多くの高酸素化発色団が見つかり、測定前に比べ測定後の WI-BrC 画分では低酸素化発色団が減少しました。これは、おそらく家庭用石炭排出量の減少と変化のためと考えられます。大気の酸化能力。これらの結果は、排出削減対策が BrC の化学組成に及ぼす影響は複雑であり、今後さらなる研究が必要であることを示唆しています。たとえば、いくつかの研究では、BC 上の BrC コーティングが BC の光吸収を強化できることが示されています 56,57,58。炭素質エアロゾルの混合状態に対する「石炭からガスへの」変換測定の影響、ひいては放射強制力への影響を理解することが重要です。さらに、測定後の水溶性BrCの強化は、エアロゾルおよび液体水分含有量の増加、したがって水性光反応による二次BrCの形成につながる可能性があり、その結果、大気中でのBrCの寿命に影響を与える59、60、61。 BrC の化学組成の変化は大気粒子のサイズ分布も変化させ、それによって大気粒子の光吸収と放射力に影響を与える可能性があります 54,62,63。

2015 年と 2019 年の 1 月 17 日から 3 月 15 日まで、中国北京にある国立ナノ科学技術センターの屋上 (地上約 20 m、北緯 39.99 度、東経 116.32 度) で毎日の環境 PM2.5 フィルターのサンプルが収集されました。、住宅地、交通エリア、商業エリアに囲まれていました。フィルターサンプルは、大容量 PM2.5 サンプラー (1.05 m3) を使用して、事前に焼き付けた (780 °C、3 時間) 石英繊維フィルター (20.3 × 25.4 cm; Whatman, QM-A, Clifton, NJ, USA) 上に収集されました。 min−1; オハイオ州クリーブランド、ティッシュ）。収集後、サンプルは焼いたアルミホイルで包み、さらなる分析まで-20℃の冷凍庫に保管しました。

組み合わせたフィルターサンプル (6 つの高光吸収サンプルのそれぞれについて 3.526 cm2) を、さまざまな有機炭素 (OC) 画分について抽出しました。より有意義な結果を得るために、選択したサンプルはすべて、平均値 (石炭前後の 365 nm での平均 Abs (Abs365) 23.0 ± 14.2 および 10.0 ± 6.2 M m-1) を超える光吸収係数 (Abs) を持っています。それぞれ「ガス」への変換測定）、選択したサンプルの Abs365 および OC 濃度を補足表 2 に示しました。水溶性画分を、超音波洗浄器で 5 mL の超純水（>18.2 MΩ cm）で 2 回抽出しました。 30分間入浴。次に、溶液をポリフッ化ビニリデン (PVDF) シリンジフィルター (Whatman、0.45 μm; 3 mm) で濾過し、Lin et al.64 によって記載されたプロトコールに従って処理して、水の主な光吸収成分である HULIS 画分を取得しました。 -可溶性BrC (WS-BrC)53。水抽出後に残ったフィルターを換気フード内で乾燥し、超音波浴中で 5 mL のメタノール (HPLC グレード、JT Baker、フィリップスバーグ、ニュージャージー州、米国) で 2 回さらに 30 分間抽出し、PTFE シリンジフィルターで濾過して水を除去しました。不溶性有機炭素 (WISOC) 画分。 HULIS および WISOC 画分を 300 μL に濃縮し、HPLC-PDA-HRMS でさらに分析しました。 HPLC-PDA-HRMS 分析の詳細については、別の場所で説明されています 53。

Xcalibur 4.0 ソフトウェア (Thermo Scientific) を使用して生データを取得し、オープンソースソフトウェアツールボックス MZmine バージョン 2.52 (http://mzmine.github.io/) を使用してピークデコンボリューションとクロマトグラム構築を実行しました 30,53。式の割り当ては次の制約に従って実行されました: C1-30H0-60O0-15N0-3S0-1Na0-1、質量許容誤差は ESI+ モデルでは ± 3 ppm、ESI- モデルでは ±2 ppm です53。化学的に不合理な式を排除するために、0.3 ≤ H/C ≤ 3.0、O/C ≤ 3.0、N/C ≤ 0.5、S/C ≤ 0.2 を設定して認識された式を制限しました24,53。さらに、DBE/C ≥ 0.5 の化合物は BrC 発色団の候補と考えられました 20,53。中性化学式 CcHhOoNnSsNax の二重結合当量値は、DBE = (2C + 2 – H + N)/2 として計算されました。ここで、C、H、N はそれぞれ炭素、水素、窒素の数です20,53。、芳香族性当量 (Xc) は次の方程式を使用して取得されました: Xc = [3(DBE – (mO + nS)) – 2]/[DBE – (mO + nS)]、ここで、m と n は、化合物のπ結合構造に関与する酸素原子と硫黄原子。この研究では、ESI−モードで検出された発色団には m = n = 0.5 が使用され、ESI+ モードで割り当てられた発色団には m = n = 1 が使用されました38。窒素則に適合しない中性分子式、または非整数または負の DBE を持つ中性分子式は除外されました。報告された結果はすべて空白に修正されました。発色団のピーク強度を使用して、発色団の相対含有量を比較しました24、36、38、44。異なるタイプの発色団は、イオン化効率と透過効率の違いにより、質量分析計で異なる感度を示す可能性があることに注意してください 38,65。したがって、発色団間のピーク強度を比較する際には不確実性が存在する可能性があります。この研究では、すべての発色団が質量分析計で同じピーク存在量応答を持つと仮定します。

この研究で使用された生データは、中国科学院地球環境研究所にアーカイブされており、責任著者 ([email protected]) に連絡することでリクエストに応じて入手できます。

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この研究は、助成金番号 41925015、中国科学院のフロンティア科学重点研究プログラム (番号 ZDBS-LY-DQC001)、戦略的優先研究プログラムに基づいて、中国国家自然科学財団 (NSFC) によって支援されました。中国科学院 (番号 XDB40000000)、および SKLLQG (番号 SKLLQGTD1801)。

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正式な分析、執筆-原案、ワイオミング州、R.-JH。概念化、検証、監督、プロジェクト管理、資金調達 R.-JH; 執筆、レビュー、編集 WY、R.-JH、KW、LY、TW、YG、HN、JD、TH。データキュレーションワイオミング州、R.-JH、JS、WC、JG

Ru-Jin Huang への通信。

著者らは競合する利害関係を宣言していません。

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転載と許可

Yuan, W.、Huang, RJ.、Shen, J. 他北京都市部の住宅向け「石炭からガスへ」の転換措置により、水溶性の褐色炭素が増加。 npj Clim Atmos Sci 6、20 (2023)。 https://doi.org/10.1038/s41612-023-00355-w

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受信日: 2022 年 7 月 8 日

受理日: 2023 年 3 月 9 日

公開日: 2023 年 3 月 23 日

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